Exploring transition metal dichalcogenides: synthesis, characterization, and prospective applications in catalysis

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dc.contributor.advisorMatos, Christiano José Santiago de
dc.contributor.authorNagaoka, Danilo Argentoni
dc.date.accessioned2024-03-19T19:12:54Z
dc.date.available2024-03-19T19:12:54Z
dc.date.issued2024-02-05
dc.description.abstractO foco dessa tese é o estudo da síntese e caracterização de materiais bidimensionais com potencial para aplicações catalíticas. Inicialmente, foram investigados dicalcogenetos de metais de transição (TMDs) de nióbio (Nb-TMDs). O nióbio é um elemento do Grupo-V que pode formar TMDs lamelares com características metálicas, como NbS2 e o NbSe2. Recentemente seu potencial para ser aplicado como catalisador para reações de evolução de hidrogênio (HER) vem sendo demonstrado. Devido à sua relativa abundância, o desenvolvimento de novos métodos de síntese e aplicações tornou-se uma opção para substituir catalisadores de alto custo como a platina (Pt). Porém, um dos gargalos é sua estabilidade quando exposto ao ambiente. Nesse contexto, o trabalho propõe estudos de novos métodos de síntese e caracterização de Nb TMDs, verificando a estabilidade do material obtido. Primeiro, nós verificamos a estabilidade do NbS2 obtido por exfoliação redox. Através da combinação de métodos experimentais e teóricos pudemos mostrar as diferenças estruturais que ocorrem no NbS2 de poucas camadas exposto. Dessa forma, pudemos propor um caminho reacional para oxidação no NbS2. Ademais, desenvolvemos um método para converter óxido de nióbio amorfo (NbxOy) em NbS2 em filmes finos de escala centimétrica (~7,5 cm2 ), e analisamos a dependência do NbS2 final obtido com espessura dos filmes iniciais de óxido. Originalmente, os filmes de NbxOy apresentavam uma resistividade de kΩ/□, e após a conversão, o NbS2 apresentou valores variando de 80 a 190 Ω/□. Monitoramos a resistividade após a exposição do filme, mostrando uma tendência de oxidação autolimitante. Desenvolvemos, ainda, um método de síntese utilizando deposição química de vapor (CVD) para obter diseleneto de nióbio (NbSe2). As caracterizações, em especial a microscopia eletrônica de transmissão (TEM), demonstraram a obtenção de um nanomaterial monocristalino. Utilizando a ideia de sulfurização pós-oxidação, avaliamos a possibilidade de converter o NbSe2 parcialmente oxidado em uma estrutura híbrida de NbSeS. O nanomaterial foi avaliado como eletrocatalisador com flakes isolados e filmes transferidos, onde apresentou valores 135 mV/dec. Por fim, adaptamos um método para sintetizar dissulfeto de molibdênio (MoS2) diretamente em microcapilares usando deposição química de vapor em baixa pressão (LPCVD), o que permite o crescimento de TMDs em diretamente em substratos não planares, eliminando a necessidade de transferência para aplicação. Usamos o MoS2 para avaliar um sistema de fotocatálise microfluídica. Essa tese estuda a síntese e caracterização de TMDs pouco explorados, demonstrando novas rotas de obtenção, estabilidade e possíveis aplicações.
dc.description.sponsorshipCAPES - Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível
dc.identifier.urihttps://dspace.mackenzie.br/handle/10899/38154
dc.language.isoen
dc.language.isopt_BR
dc.publisherUniversidade Presbiteriana Mackenzie
dc.subjectTMDs
dc.subjectNbS2
dc.subjectNbSe2
dc.subjectMoS2 síntese e caracterização de nanomateriais 2D
dc.subjecteletrocatálise
dc.subjectfotocatálise
dc.titleExploring transition metal dichalcogenides: synthesis, characterization, and prospective applications in catalysis
dc.typeTese
local.contributor.advisorLatteshttp://lattes.cnpq.br/6843256597783676
local.contributor.authorLatteshttp://lattes.cnpq.br/4646535020554386
local.contributor.board1Silva, Cecilia de Carvalho Castro e
local.contributor.board1Latteshttp://lattes.cnpq.br/6889517148629242
local.contributor.board1Orcidhttps://orcid.org/0000-0003-3933-1838
local.contributor.board2Larrudé, Dunieskys Roberto González
local.contributor.board2Latteshttp://lattes.cnpq.br/6135770670487445
local.contributor.board2Orcidhttps://orcid.org/0000-0001-8126-5876
local.contributor.board3Camargo, Pedro Henrique Cury
local.contributor.board3Latteshttp://lattes.cnpq.br/5388972564927232
local.contributor.board4Ribeiro, Sidney Jose Lima
local.contributor.board4Latteshttp://lattes.cnpq.br/6446047463034654
local.contributor.board4Orcidhttps://orcid.org/0000-0002-8162-6747
local.description.abstractenThe focus of this thesis is the study of the synthesis and characterization of two-dimensional materials with potential for catalytic applications. Initially, transition metal dichalcogenides (TMDs) of niobium (Nb-TMDs) were investigated. Niobium is a Group-V element that can form layered TMDs with metallic characteristics, such as NbS2 and NbSe2. Recently, its potential as a catalyst for hydrogen evolution reactions (HER) has been demonstrated. Due to its relative abundance, developing new synthesis methods and applications has become an option to replace high-cost catalysts like platinum (Pt). However, one of the bottlenecks is its stability when exposed to the environment. In this context, the work proposes studies of new synthesis methods and characterization of Nb-TMDs, verifying the stability of the obtained material. First, we assessed the stability of NbS2 obtained through redox exfoliation. By combining experimental and theoretical methods, we were able to show the structural differences that occur in exposed few-layer NbS2. Thus, we could propose a reaction pathway for oxidation in NbS2. Additionally, we developed a method to convert amorphous niobium oxide (NbxOy) into NbS2 in centimeter-scale thin films (~7.5 cm2 ) and analyzed the dependence of the final NbS2 on the initial oxide film thickness. Initially, the NbxOy films exhibited a resistivity of kΩ/□, and after conversion, NbS2 showed values ranging from 80 to 190 Ω/□. We monitored the resistivity after film exposure, showing a trend of self-limiting oxidation. Furthermore, we developed a synthesis method using chemical vapor deposition (CVD) to obtain niobium diselenide (NbSe2). Characterizations, especially transmission electron microscopy (TEM), demonstrated the acquisition of a monocrystalline nanomaterial. Using the idea of post-oxidation sulfurization, we assessed the possibility of converting partially oxidized NbSe2 into a NbSeS hybrid structure. The nanomaterial was evaluated as an electrocatalyst with isolated flakes and transferred films, exhibiting values of 135 mV/dec. Finally, we adapted a method to synthesize molybdenum disulfide (MoS2) directly into microcapillaries using low pressure chemical vapor deposition (LPCVD), enabling the growth of TMDs on non-planar substrates, eliminating the need for transfer for application. We used MoS2 to evaluate a microfluidic photocatalysis system. This thesis investigates the synthesis and characterization of underexplored TMDs, demonstrating their obtention, stability and possible applications.
local.keywordsTMDs
local.keywordsNbS2
local.keywordsNbSe2
local.keywordsMoS2 synthesis and characterization of 2D nanomaterials
local.keywordselectrocatalysis
local.keywordsphotocatalysis
local.publisher.countryBrasil
local.publisher.departmentEscola de Engenharia Mackenzie (EE)
local.publisher.initialsUPM
local.publisher.programEngenharia de Materiais e Nanotecnologia
local.subject.cnpqCNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA
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