Engenharia de Materiais e Nanotecnologia - Teses - EE Higienópolis
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Navegando Engenharia de Materiais e Nanotecnologia - Teses - EE Higienópolis por Orientador "Matos, Christiano José Santiago de"
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- TeseExploring transition metal dichalcogenides: synthesis, characterization, and prospective applications in catalysisNagaoka, Danilo Argentoni (2024-02-05)
Escola de Engenharia Mackenzie (EE)
O foco dessa tese é o estudo da síntese e caracterização de materiais bidimensionais com potencial para aplicações catalíticas. Inicialmente, foram investigados dicalcogenetos de metais de transição (TMDs) de nióbio (Nb-TMDs). O nióbio é um elemento do Grupo-V que pode formar TMDs lamelares com características metálicas, como NbS2 e o NbSe2. Recentemente seu potencial para ser aplicado como catalisador para reações de evolução de hidrogênio (HER) vem sendo demonstrado. Devido à sua relativa abundância, o desenvolvimento de novos métodos de síntese e aplicações tornou-se uma opção para substituir catalisadores de alto custo como a platina (Pt). Porém, um dos gargalos é sua estabilidade quando exposto ao ambiente. Nesse contexto, o trabalho propõe estudos de novos métodos de síntese e caracterização de Nb TMDs, verificando a estabilidade do material obtido. Primeiro, nós verificamos a estabilidade do NbS2 obtido por exfoliação redox. Através da combinação de métodos experimentais e teóricos pudemos mostrar as diferenças estruturais que ocorrem no NbS2 de poucas camadas exposto. Dessa forma, pudemos propor um caminho reacional para oxidação no NbS2. Ademais, desenvolvemos um método para converter óxido de nióbio amorfo (NbxOy) em NbS2 em filmes finos de escala centimétrica (~7,5 cm2 ), e analisamos a dependência do NbS2 final obtido com espessura dos filmes iniciais de óxido. Originalmente, os filmes de NbxOy apresentavam uma resistividade de kΩ/□, e após a conversão, o NbS2 apresentou valores variando de 80 a 190 Ω/□. Monitoramos a resistividade após a exposição do filme, mostrando uma tendência de oxidação autolimitante. Desenvolvemos, ainda, um método de síntese utilizando deposição química de vapor (CVD) para obter diseleneto de nióbio (NbSe2). As caracterizações, em especial a microscopia eletrônica de transmissão (TEM), demonstraram a obtenção de um nanomaterial monocristalino. Utilizando a ideia de sulfurização pós-oxidação, avaliamos a possibilidade de converter o NbSe2 parcialmente oxidado em uma estrutura híbrida de NbSeS. O nanomaterial foi avaliado como eletrocatalisador com flakes isolados e filmes transferidos, onde apresentou valores 135 mV/dec. Por fim, adaptamos um método para sintetizar dissulfeto de molibdênio (MoS2) diretamente em microcapilares usando deposição química de vapor em baixa pressão (LPCVD), o que permite o crescimento de TMDs em diretamente em substratos não planares, eliminando a necessidade de transferência para aplicação. Usamos o MoS2 para avaliar um sistema de fotocatálise microfluídica. Essa tese estuda a síntese e caracterização de TMDs pouco explorados, demonstrando novas rotas de obtenção, estabilidade e possíveis aplicações. - TeseMethods to enhance the nonlinear optical frequency conversion in transition metal dichalcogenidesVianna, Pilar Gregory (2022-02-11)
Escola de Engenharia Mackenzie (EE)
Since the isolation of graphene, an increasing number of 2D materials have been produced, attracting attention of researchers. Graphene, however, behaves as a zero-gap semiconductor, which limits its applicability in photonic and optoelectronic devices. 2D transition metal dichalcogenides (TMDs), on the other hand, can exhibit different phases, with tunable bandgap energy, enabling photonic applications including modulators, photodetectors, and lightemitting diodes. Furthermore, TMD monolayers present large nonlinear optical susceptibilities, which are responsible for effects such as second- and third-harmonic generation (SHG/THG), important for all-optical wavelength conversion. However, and despite the enormous number of benefits, direct TMD utilization for practical nonlinear optical applications is still an ongoing challenge. The atomic thickness of these materials results in reduced light–matter interaction, which naturally leads to low net frequency converted intensities (even if the conversion efficiency per unit thickness is higher than that in conventional materials). Therefore, ways to enhance the process and maximize the nonlinear interaction are crucial for making practical applications viable. In this work, we propose two different approaches for enhancing the nonlinear conversion efficiency in 2D TMDs. In our first strategy, we propose optimizing the overall system through the influence of the substrate. We demonstrate the use of fluorinedoped-thin-oxide (FTO) with an epsilon-near-zero point close to the pump wavelength to increase the nonlinear conversion efficiency in monolayer TMDs. Polarized SHG measurements reveal an intensity one order of magnitude higher on TMDs deposited on FTO than that on a bare glass substrate. Secondly, a promising alternative is to increase the lightmatter interaction length by integration of 2D materials in on-chip waveguides. We exploit an exfoliation method to obtain macroscopic single-crystal monolayers, comparable in quality to microscopic flakes, which can in principle be transferred to waveguide structures, opening a path to real photonic devices. Thus, we present the use of different techniques to manipulate 2D TMDs and propose the use of different substrates and platforms to obtain optimized and more efficient nonlinear optical responses.